Архивный фонд состоит из 155 музейных предметов, имеющих отношение к истории формирования и развития Камско-Воткинского горного округа (КВГО). Первые материалы фонда составили подлинные рукописи: «Книга актов о приемке Воткинского завода горным начальником И.П. Чайковским. Опись списком о заводском имуществе по 1 Мая 1837 г.» и «Дело о сдаче Воткинского завода горным начальником И.П. Чайковским по состоянию на 1 Января 1848 г.», переданные музею в 1939 - 1940 гг. архивом Воткинского завода. Поражает объем этих книг: первая книга написана на 1220 листах, вторая – на 1167 листах. Они содержат подробное описание завода, поименно перечисляют всех рабочих и инженеров, дают сведения о казенных строениях. Дом горного начальника значится в этой книге за №1. В актах описан общий вид дома: «Дом под №1, деревянный, построен в 1806 году, с пристроем с задней стороны, для помещения кладовой и кухон;… крыша на всем строении по деревянным стропилам покрыта досками в два ряда; под крышей устроен деревянный карниз, при мезонине оштукатуренный с модулионами; стены дома снаружи оштукатурены, окна и двери украшены наличниками и сандриками; при доме 3 наружных крыльца, каждое в 6 ступеней, одно из них парадное, с сенями и ретирадою…». Дано подробное внутреннее описание дома, в котором указаны размеры каждой из комнат, перечислены все двери, окна, ручки, шпингалеты, печные душники и т.д.: «в доме 11 комнат,… все оштукатурены, при потолках с карнизами, и окрашены разных цветов красками; в них 18 дверей двухстворчатых на 24 парах шалнер, с 12 замками и 12 пар шпингалетов и 5 одностворчатых на железных 5 парах петель, с 10 железными скобами, 5 крючками и 2 замками…». Эти рукописные книги имели огромное значение при создании Музея-усадьбы П.И. Чайковского, являясь источником важнейшей информации.
Пополнение фонда происходило в процессе собирательской деятельности сотрудников музея и поступлений новых материалов от коллекционеров и старожилов Воткинска, начиная с 1950-х гг. В процессе отбора приоритет отдавался документам, характеризующим Воткинск на период жизни здесь семьи Чайковских в 30-40 гг. XIX в. Особую ценность имеют заводские документы за подписью горного начальника И.П. Чайковского - отца будущего композитора П.И. Чайковского. В том числе послужные списки И.П. Чайковского, где есть сведения о составе его семьи, литографированный портрет А.Ф. Дерябина, рисунок Воткинского завода, сделанный В.А. Жуковским, в фотокопиях и др. материалы. Ценность имеют также материалы, которые предшествовали жизни семьи Чайковских в Воткинске и те, что отражают жизнь КВГО до завершения его существования в 1918 г. В том числе копии планов Воткинского завода конца XVIII - XIX вв., документы конторы Воткинского завода 1855-1882 гг.: служебные письма администрации завода, удостоверения и расчетные книжки рабочих, сопроводительное письмо Штаба Корпуса горных инженеров для получения Воткинским заводом иностранных журналов. А также личные документы мастеровых завода: расчётная книжка Фёдора Ивановича Овчинникова, свидетельство об освобождении от обязательной службы Ильи Андреевича Пьянкова и др. управленческая документация кон. XIX – нач. ХХ вв. Представляют интерес материалы, отражающие жизнь населения заводского поселка. Преимущественно это документы на недвижимость: планы домов, акты о передаче усадебной земли, записи о задатках и др., связанные с покосными и пр. делами, указ о расторжении брака, справка лесничего, а также документы, принадлежащие коренным воткинским жителям: А.А. Кривощёкову, А.Ф. Ерыпалову, Ф.И. Овчинникову, А.В. Макарову. Представляют интерес документы семейного архива семьи Красильниковых, принадлежащие В.В. Красильниковой (Трифоновой), её родным и близким. Особую ценность имеют рукописные тетради Красильниковых-Трифоновых с нотными записями певческого репертуара, эти тетради, претендуют на уникальность, так как дают представление об общем образовательном и музыкальном уровне жителей воткинского посёлка. Отдельный раздел фонда посвящен печатным изданиям, имеющим отношение истории округа. В том числе типографское издание 1822 г. – «Таблицы для взаимного обучения арифметике, изданные Высочайше утвержденным при Министерстве духовных дел и народного просвещения Комитетом для учреждения училищ взаимного обучения», которые применялись в школах КВГО. А также печатные издание, связанные с развитием в Воткинске потребительских обществ и относящиеся к истории судостроения: учёт приказчика и спецификации буксирного парохода и морской наливной шхуны. В фонд включена библиографическая редкость - книга 1866 г. мастера Воткинского завода Ф.Т. Бердникова о контуазско-пудлинговом способе выделки железа, а также книга доктора медицины И. Спасского «Санитарные очерки Воткинского завода. Химический анализ вод, употребляемых в пищу и питье жителями Воткинского завода». Из последних поступлений фонда - сборники, отражающие результаты исследований исторических местностей, входящих в Камско-Воткинский горный округ.